Alors qu'elles boivent un verre au Smoothie Bar, les LoliRock entendent un garçon branché critiquer leurs pas de danse sur scène. Les filles décident donc de prendre un cours avec une professeure très stricte...
Le souci permanent d'Iris, une adolescente à la voix exceptionnelle, est de toujours aider son prochain. Sa vie est chamboulée le jour où elle intègre le groupe de musique LoliRock. Un nouveau monde, fait de musique, de mystère et de magie, s'ouvre alors à elle. Les trois chanteuses sont en effet dotées de pouvoirs magiques qui leur permettent de résoudre les injustices qu'elles croisent sur leur chemin.